НЕЛИНЕ́ЙНАЯ О́ПТИКА
-
Рубрика: Физика
-
Скопировать библиографическую ссылку:
НЕЛИНЕ́ЙНАЯ О́ПТИКА, раздел оптики, связанный с изучением и применением явлений, в которых отклик вещества на приложенное электромагнитное поле является нелинейной функцией поля.
Историческая справка. Первые эффекты, которые можно отнести к Н. о., были открыты ещё в 19 в. Это Фарадея эффекты (1845) – вращение плоскости поляризации световой волны при её распространении вдоль направления действующего на среду магнитного поля; Керра эффекты – электрооптический (возникновение в оптически изотропных веществах двойного лучепреломления, квадратичного по напряжённости приложенного электрич. поля, 1875) и магнитооптический (влияние намагниченности среды на интенсивность и поляризацию света, отражённого от её поверхности, 1876). Эти эффекты связаны с влиянием электрич. и магнитного полей на диэлектрич. проницаемость среды. В 1894 нем. физик Ф. Поккельс обнаружил линейный электрооптич. эффект (Поккельса эффект), обусловленный изменением показателя преломления среды, пропорциональным напряжённости приложенного постоянного электрич. поля.
Истоки совр. Н. о. относятся к «долазерным» временам. Так, в 1923 рос. физики С. И. Вавилов и В. Л. Лёвшин обнаружили слабое нарушение закона Бугера при использовании интенсивных световых потоков, проходящих через среду, обладающую ярко выраженным метастабильным уровнем энергии. Позднее была зарегистрирована небольшая нелинейность деполяризации люминесценции, а также индуцированный излучением дихроизм поглощения. Эти эффекты связаны с перераспределением населённостей квантовых уровней вещества под действием достаточно интенсивного оптич. излучения.
В 1930 М. Гёпперт-Майер показала возможность перехода между двумя квантовыми уровнями при поглощении двух фотонов. Так было предсказано двухфотонное, а следовательно, нелинейное поглощение света. В 1930-х гг. Г. Плачек предсказал эффект вынужденного комбинационного рассеяния света. Большое внимание поиску нелинейных оптич. явлений уделял в 1930–40-х гг. С. И. Вавилов. Именно он ввёл термин «Н. о.». Однако все эти идеи и предсказания имели лишь теоретич. значение, поскольку для наблюдения нелинейных эффектов нужны источники мощного светового излучения, которых тогда не было.
Бурное развитие Н. о. началось после создания в 1960 первых лазеров – источников мощного когерентного светового излучения. Так, в 1961 П. Франкен с сотрудниками (США) зарегистрировал эффект генерации 2-й гармоники излучения рубинового лазера в кристалле кварца, а В. Кайзер и Ч. Гаррет (Германия) экспериментально наблюдали двухфотонное поглощение света. Принципиальным для Н. о. было создание лазеров с модулированной добротностью (1962), которые позволили получать интенсивности излучения порядка 109–1011 Вт/см2 при длительности импульсов порядка 10–7–10–8 с. С помощью таких лазеров впервые наблюдалось вынужденное комбинационное рассеяние света (1962), были получены 3-я и 4-я оптич. гармоники (1963–64) и открыто вынужденное рассеяние Мандельштама – Бриллюэна (1964–65). В 1965 впервые наблюдалась самофокусировка света: в нелинейной среде оказывается возможным подавление дифракционной расходимости мощных световых пучков за счёт нелинейной рефракции, которая обусловлена нелинейной добавкой к показателю преломления. В том же году создан первый параметрический генератор света (ПГС), идея которого была предложена в 1962 (С. А. Ахманов и Р. В. Хохлов, Н. Кролл, Р. Кингстон). В ПГС взаимодействие световых волн в средах с квадратичной нелинейностью восприимчивости используется для генерации мощного когерентного светового излучения, плавно перестраиваемого по частоте. ПГС вместе с лазерами на красителях стали базой для исследований частотной зависимости нелинейных взаимодействий и, в частности, для разработки методов нелинейной спектроскопии.
С 1967 начались активные исследования нестационарных нелинейных процессов, т. к. появились лазеры, генерирующие сверхкороткие импульсы с пикосекундной длительностью: $τ_и∼10^{–11}– 10^{–12}$ с. В поле таких импульсов проявляется нестационарность, связанная с инерционностью нелинейного отклика, и волновая нестационарность, обусловленная различием групповых скоростей взаимодействующих волн. Были продемонстрированы методы нелинейно-оптич. формирования и сжатия сверхкоротких импульсов, запущены перестраиваемые по частоте ПГС пикосекундных импульсов, перекрывающие видимый и инфракрасный диапазоны спектра. Т. о., появилась возможность эксперим. изучения нестационарных резонансных процессов взаимодействия, требующих тонкой перестройки частоты в пределах одно- и многофотонного резонансов излучения с квантовыми переходами в веществе.
В 1980-х гг. началось быстрое освоение фемтосекундного диапазона длительностей импульсов. К 1987 сокращение временны́х масштабов в оптич. диапазоне почти достигло предела: были получены импульсы длительностью $τ_и≈6$ фс в видимом диапазоне (всего 3 периода световых колебаний) и $τ_и≈ 40$ фс на длине волны излучения $\ce{CO2}$-лазера – световой импульс в один период колебаний.
Уменьшение длительности оптич. импульсов сопровождалось ростом их предельной интенсивности, достижимой в условиях исследоват. лабораторий. Динамика достижения в разл. годы предельных длительностей световых импульсов изображена на рис. 1, а. На рис. 1, б – аналогичная зависимость для достигнутых интенсивностей импульсов. Видно, что уже с сер. 1980-х гг. появились генераторы световых импульсов с интенсивностью, которая более чем на 5 порядков превосходит интенсивности, при которых напряжённость светового поля соизмерима с напряжённостью внутриатомных полей $E_а∼10^9$ В/см, ответственных за удержание электронов в атомах в связанном состоянии. Состояние вещества под действием столь сильных полей радикально изменяется, на первый план выходят проблемы нелинейной электронной физики, становятся реальностью прямые эксперименты по наблюдению эффектов, предсказываемых квантовой электродинамикой. Фактически сформировалась новая область Н. о. – экстремальная Н. о., изучающая воздействие на вещество световых импульсов с напряжённостью светового поля $E⩾E_a$.
Нелинейный отклик и восприимчивости среды
Откликом среды на действие приложенных электромагнитных полей, который определяет её оптич. свойства, обычно считается вектор электрич. поляризации $\boldsymbol P$, имеющий смысл электрич. дипольного момента единичного объёма среды. Поляризация вещества возникает вследствие смещения зарядов под действием внешних полей. Если они слабые, то индуцированная поляризация $P_{лин}$ пропорциональна напряжённости электрич. поля $E$. На этом предположении основана линейная электродинамика, и в частности линейная оптика. Если на вещество действует электромагнитное поле, содержащее дискретный набор монохроматич. волн с частотами $ω_j$ и волновыми векторами \boldsymbol k_j, то линейная поляризация также является суммой волн с теми же частотами и волновыми векторами, т. е. в линейной оптике справедлив принцип суперпозиции. Т. о., диэлектрич. проницаемость вещества в слабых полях зависит только от частоты поля $ω$ и состояния его поляризации и не зависит от его амплитуды (и интенсивности). Этот вывод в линейном случае относится также к поведению показателя преломления и коэф. поглощения среды.
Если же поля достаточно сильные, то вызванные ими смещения зарядов оказываются нелинейной функцией поля, что обусловливает нелинейность поляризации. Нелинейное поведение вектора поляризации можно приближённо описать с помощью ряда разложения по степеням напряжённости электрич. поля $\boldsymbol E$:$$\boldsymbol P_{нл}(\boldsymbol E)=\hat{χ}^{(2)}\boldsymbol {E\!E}+\hat{χ}^{(3)}\boldsymbol{E\!E\!E}+\dots,\;\;\;\;\; (1)$$в котором коэф. $\hat{χ}^{(2)}$ и $\hat{χ}^{(3)}$ – нелинейные восприимчивости 2-го и 3-го порядков, представляющие собой соответственно тензоры 3-го и 4-го рангов. Подобным образом вводятся и нелинейности высших порядков $\hat{χ}^{(n)}\;(n⩾4)$. При падении на среду бигармонич. светового поля с частотами $ω_1$ и $ω_2$ и волновыми векторами $k_1$ и $k_2$$$\boldsymbol E=\boldsymbol E(ω_1)+\boldsymbol E(ω_2)= \boldsymbol e_1A_1\text{exp}i(ω_1t-\boldsymbol k_1\boldsymbol r) + \boldsymbol e_2A_2\text{exp}\:i(ω_2t-\boldsymbol k_2\boldsymbol r)\;\;\;\;\;(2)$$($e_j$ – единичный вектор поляризации волны, $j=1, 2$) за счёт квадратичной нелинейности порождаются волны поляризации на частотах $2ω_j, ω_1±ω_2$ с соответствующими волновыми векторами $2\boldsymbol k_j$ и $\boldsymbol k_1±\boldsymbol k_2: \boldsymbol P^{(2)}(ω)=\hat{χ}^{(2)}(ω=ω_1±ω_2)×\boldsymbol E(ω_1)\boldsymbol E(±ω_2)$, где тензор $\hat{χ}^{(2)}(ω=ω_1±ω_2)$ зависит от частот исходных волн и от результирующей частоты. Новые волны поляризации представляют собой распределённый источник, излучающий электромагнитные волны на комбинированных частотах. Т. о., принцип суперпозиции нарушается за счёт нелинейности. Если $ω_1=ω_2$, то возникает нелинейная поляризация на нулевой частоте. Напр., если интенсивный световой пучок проходит через пьезокристалл, то появляется постоянное напряжение – происходит оптич. выпрямление. Если $ω_2=0$, то $ω=ω_1$ и нелинейная поляризация $\boldsymbol P^{(2)}(ω_1)$ описывает линейный электрооптич. эффект Поккельса.
Аналогично, кубическое по полю слагаемое ответственно за формирование волн поляризации на частотах, являющихся комбинацией трёх частот исходных электромагнитных волн $ω=ω_1±ω_2±ω_3$ с волновыми векторами $\boldsymbol k=\boldsymbol k_1±\boldsymbol k_2±\boldsymbol k_3$:$$\boldsymbol P^{(3)}(ω)=\hat{χ}^{(3)}(ω=ω_1±ω_2±ω_3)×\boldsymbol E(ω_1)\boldsymbol E(±ω_2)\boldsymbol E(±ω_3).\;\;\;\;\;(3)$$
Здесь $\hat{χ}^{(3)}(ω=ω_1±ω_2±ω_3)$ – нелинейная восприимчивость 3-го порядка с соответствующей частотной зависимостью.
Наиболее информативным является т. н. микроструктурный подход к расчёту оптич. отклика. В этом случае поляризация вещества рассматривается как сумма индуцированных полем дипольных моментов элементарных излучателей (атомов, молекул и т. д.): $$\boldsymbol P=\sum _{a} N_a\boldsymbol p_a,$$где $N_a$ – плотность числа атомов или молекул данного сорта $a,\; \boldsymbol p_a=〈\boldsymbol d_a〉$ – ср. значение дипольного момента. Квантовомеханич. расчёт в рамках теории возмущений даёт:$$\boldsymbol p=\hat{α}^{(1)}\boldsymbol E+\hat{α}^{(2)}\boldsymbol {E\!E}+\hat{α}^{(3)}\boldsymbol {E\!E\!E}+\dots,\;\;\;\;\; (4)$$где $\hat{α}^{(n)}$ – тензоры атомной (или молекулярной) поляризуемости $n$-го порядка, характеризующие отклик связанных электронов. Тогда восприимчивости вещества выражаются через средние по ориентациям поляризуемости: $\hat{χ}^{(n)}=N〈\hat{α}^{(n)}〉$ . Поэтому, кроме электронного вклада, нелинейность макроскопич. отклика может быть связана с влиянием поля на ориентацию анизотропных молекул (т. н. ориентационный механизм нелинейности), а также на плотность числа атомов и молекул $N$. В последнем случае гл. роль играют электрострикционный механизм, связанный со втягиванием молекул в область более сильного поля, и температурный механизм, в основе которого лежит нагрев среды оптич. излучением.
Квантовомеханич. подход показывает, что в основе нелинейного отклика, ответственного за многоволновые взаимодействия, лежат многофотонные процессы. Так, квадратичную нелинейность формируют трёхфотонные процессы, при которых в одном акте вещество поглощает два фотона с энергиями $ℏω_1$ и $ℏω_2$ ($ℏ$ – постоянная Планка) и испускает фотон с суммарной энергией $ℏω_3=ℏω_1+ℏω_2$, либо, наоборот, поглощает фотон $ℏω_3$ и испускает два фотона, суммарная энергия которых $ℏω_1+ℏω_2=ℏω_3$.
Процессы, при которых конечное квантовое состояние многофотонного перехода совпадает с исходным, называют когерентными, т. к. фазы взаимодействующих волн оказываются жёстко связанными между собой. Такие процессы принято ещё называть параметрическими: взаимодействие волн в этом случае обусловлено модуляцией параметров среды, однако энергообмен между волнами происходит в конечном счёте без передачи энергии (а следовательно, и импульса) среде. К параметрическим относятся почти все процессы взаимодействия в средах с квадратичной нелинейностью: генерация гармоник, процессы сложения и вычитания частот оптич. излучения, параметрич. усиление и генерация и др. Процессы, в которых среда меняет своё энергетич. состояние в результате нелинейного взаимодействия, относят к непараметрическим, это многофотонное поглощение, насыщения эффект, простейшие варианты вынужденного рассеяния.
Спектральные компоненты тензора восприимчивости $\hat{χ}^{(2)}(ω=ω_1±ω_2)$ связаны с быстрыми (электронными) механизмами нелинейного отклика, для которых $\tau_{нл}⩽\omega^{-1}_j≈1\!0^{–14}$ с. Эти процессы приводят к модуляции диэлектрич. проницаемости среды с оптич. частотой. Наиболее важный среди них – нерезонансный отклик связанных оптич. электронов: ($E_a≈5·1\!0^9$ В/см – внутриатомная напряжённость поля в атоме водорода), т. е. $\hat{χ}^{(2)}∼ 1\!0^{–7}$ (в системе СГС). Реальные значения $\hat{χ}^{(2)}$ в видимом диапазоне для диэлектриков лежат в пределах от $1\!0^{–9}$ (кварц) до $1\!,\!7·1\!0^{–7}$ (кристалл барий – натрия ниобат с наибольшей нелинейностью). Значительно бóльшие значения $\hat{χ}^{(2)}$ в полупроводниках; в $\ce{GaAs}$ на длине волны $λ=1\!,\!06$ мкм $\hat{χ}^{(2)}(2ω)≈5\!,\!2·1\!0^{–7}$, в кристалле Те в ИК-диапазоне ($λ=10,\!6$ мкм) $\hat{χ}^{(2)}(2ω)≈2\!,\!2·1\!0^{–6}$. Т. о., различие в величинах нелинейных восприимчивостей достигает почти трёх порядков. Количественный расчёт $\hat{χ}^{(2)}$ для конкретных кристаллов основывается в большинстве случаев на полуфеноменологич. моделях.
В электродипольном приближении квадратичная восприимчивость $\hat{χ}^{(2)}$, как и все восприимчивости чётных порядков, равна нулю в изотропных и центросимметричных средах.
Кубическая нелинейная восприимчивость $\hat{χ}^{(3)}$ отлична от нуля практически в любых средах, включая и центросимметричные: газы, жидкости, аморфные и кристаллич. твёрдые тела. В этих средах в результате четырёхчастотных взаимодействий бигармонич. поле (2) возбуждает широкий спектр нелинейной поляризации на высших гармониках и комбинационных частотах: $3ω_1, 3ω_2, 2ω_1±ω_2, 2ω_2±ω_1$ и т. п. При этом свойства нелинейной восприимчивости $\hat{χ}^{(3)}$) и характер процессов взаимодействия существенно зависят от наличия или отсутствия резонансов. Если частоты полей и их комбинации типа $ω_i±ω_j$ далеки от собств. частот квантовых переходов, то поляризуемость $\hat{α}^{(3)}$ – действительная величина и описывает четырёхфотонные параметрич. процессы. Если к.-л. из частот $ω_j$ оказывается вблизи однофотонного резонанса или комбинация частот $ω_i±ω_j$ близка к двухфотонному резонансу, то поляризуемость резко возрастает и становится комплексной величиной. В этих случаях процессы взаимодействия приобретают более сложный характер. Напр., параметрич. процесс генерации 3-й гармоники при двухфотонном резонансе сопровождается процессами двухфотонного поглощения и вынужденного комбинационного рассеяния. На рис. 2 приведены теоретич. значения кубической поляризуемости $\hat{α}^{(3)}(3ω)$ и внутренняя структура возбуждённых энергетич. уровней атомов $\ce{Na}$. Резкие возрастания кубической поляризуемости происходят вблизи резонансов.
Кубические восприимчивости $\hat{χ}^{(3)}$ для сильно различающихся частот при отсутствии резонанса обусловлены малоинерционными (напр., электронными) механизмами нелинейного отклика. Для оценки спектральной компоненты $\hat{χ}^{(3)}(3ω)$, связанной с нерезонансным электронным откликом конденсированной среды, можно полагать $\hat{χ}^{(3)}(3ω) ∝ E_a^{-2}$. Оценка $\hat{χ}^{(3)}(3ω)∼1\!0^{–13}–1\!0^{–14}$ близка к значениям, измеряемым в оптически прозрачных жидкостях и диэлектриках. В поведении $\hat{χ}^{(3)}$ в газах гораздо сильнее, чем в поведении $\hat{χ}^{(2)}$, проявляются индивидуальные свойства атомов и молекул. Особенно ярко различия выражены в резонансных свойствах $\hat{χ}^{(3)}$ (для разреженного газа $\hat{χ}^{(3)}N\hat{α}^{(3)}$).
Четырёхчастотные нелинейные взаимодействия на кубической нелинейности приводят не только к генерации волн на новых частотах, но и к возникновению нелинейной поляризации на частотах исходных волн. К этому приводят взаимодействия на частотах $$ω_1=ω_1+ω_1-ω_1,\; ω_1=ω_1+ω_2-ω_2,\;\;\;\;\;(5)$$за которые ответственны частотные компоненты поляризации$$P_{нл}(ω_j)=\hat{χ}^{(3)}(ω_j)E(ω_j)E(ω_j)E^*\!(ω_j),\;\;\;\;\; (6а)$$$$P_{нл}(ω_j)=\hat{χ}^{(3)}(ω_j)E(ω_j)E(ω_i)E^*\!(ω_i).\;\;\;\;\; (6б)$$
В случае отсутствия резонанса восприимчивости $\hat{χ}^{(3)}$ – действительные величины и формулы (6 а, б) определяют нелинейные добавки $n_2$ к показателю преломления для волны на частоте $ω_j$, пропорциональные интенсивности самой волны [самовоздействие, формула (6а)] или др. волны [кросс-взаимодействие, формула (6б)]. Полный показатель преломления кубической среды$$n=n_0+n_2I,\;\;\;\;\;(7)$$где $I$ – интенсивность волны, коэф. $n_2∼\hat{χ}^{(3)}$. Обусловленная быстрым нерезонансным откликом оптич. электронов добавка $n_2I$ относительно невелика. Приблизительные значения $n_2$ для мн. кристаллов и жидкостей $n_2≈1\!0^{–13}$ см2/кВт. Поэтому даже для интенсивностей, близких к пробойным $I_{проб}$, добавка $Δn=n_2I_{проб}$ весьма мала, $Δn≪n_0$.
Существует много других (хотя и более инерционных) механизмов, приводящих к значительно более сильной нелинейности показателя преломления. К ним относятся резонансные нелинейности в полупроводниках (экситонные резонансы), фоторефрактивный эффект в неорганич. кристаллах, ориентация анизотропных молекул в световом поле, оптич. нагрев среды и т. п. Диапазон значений нелинейного параметра $n_2$ превышает 10 порядков (рис. 3). Несмотря на существенное различие физич. механизмов нелинейности, многочисл. данные неплохо укладываются на зависимость $n_2∝t_{нл}$ (штриховые прямые; $τ_{нл}$ – время нелинейного отклика), т. е. увеличение инерционности отклика приводит к росту $n_2$. К ориентационному механизму нелинейности в жидких кристаллах, приводящему к $n_2> 0\!,\!1$ см2/кВт, с полным основанием применимо определение «гигантские оптич. нелинейности».
В резонансном случае $\hat{χ}^{(3)}$ является комплексной величиной, мнимая часть которой ответственна за нелинейное поглощение или усиление соответствующей волны. Так, в случае вырожденного по частоте двухфотонного резонанса мнимая часть $\hat{χ}^{(3)}(ω_1)$ в формуле (6а) описывает ослабление волны на частоте $ω_1$ вследствие поглощения. При наличии комбинационного резонанса поляризация [формула (6б)] ответственна за усиление стоксовой компоненты и ослабление волны накачки при вынужденном комбинационном рассеянии. Описание оптич. отклика вещества с помощью восприимчивостей справедливо только для не очень сильных квазимонохроматич. полей.
Волновая и квантовая нелинейная оптика
Возникающая в среде нелинейная поляризация возбуждает электромагнитную волну, имеющую те же частоту и волновой вектор, что и волна нелинейной поляризации. Интерференция вынужденных волн со свободными волнами среды определяет динамику развития нелинейного волнового процесса во времени и в пространстве. Поскольку характер интерференции свободных и вынужденных волн сильно зависит от дисперсии среды, её дисперсионные свойства решающим образом влияют на формирование нелинейных волн. В электродинамике сильнодиспергирующих слабонелинейных сред выделяют нелинейные взаимодействия волн с разл. частотами и волновыми векторами и самовоздействие волн, обусловленные зависимостью показателя преломления от интенсивности волны.
При нелинейном параметрич. взаимодействии волн очень существенно согласование фазовых скоростей нелинейной поляризации и свободных волн, т. е. выполнение условия фазового синхронизма. Именно при этом условии происходит синфазное сложение полей одной и той же частоты в разл. участках нелинейной среды. Так, при генерации 2-й оптич. гармоники (удвоении частоты, $ω_2=2ω_1$) в случае однонаправленного распространения волн условие фазового синхронизма (коллинеарный фазовый синхронизм) имеет вид: $k_2=2k_1$, где $k_1$ – волновое число исходной волны, $k_2$ – волновое число 2-й гармоники. Для плоских монохроматич. волн изменение амплитуд взаимодействующих волн при удвоении оптич. частоты описывается выражениями (координата $z⩾0$):$$\begin{matrix}ρ_1(z)=ρ_{10}\text{sech}(βρ_{10}z),\\ ρ_2(z)=ρ_{10}\text{th}(βρ_{10}z),\end{matrix}\;\;\;\;\; (8)$$где $ρ_1, ρ_2$ – амплитуды осн. волны и 2-й гармоники соответственно, $ρ_{10}$ – начальное значение амплитуды, $β$ – нелинейный коэф. связи волн, $β∝\hat{χ}^{(2)}$. Из графиков функций (8), изображённых на рис. 4, следует, что вся энергия осн. волны переходит в энергию 2-й гармоники при наличии фазового синхронизма. Этого нельзя достичь при фазовой расстройке $Δk=k_2-2k_1≠0$. Наиболее эффективное преобразование частоты сверхкоротких лазерных импульсов происходит в условиях фазового синхронизма и группового синхронизма (равенства групповых скоростей взаимодействующих волн).
Условие коллинеарного фазового синхронизма в изотропных средах выполняется (из-за частотной дисперсии) только в области аномальной дисперсии, а в анизотропных средах – и в области нормальной дисперсии при взаимодействии волн разл. поляризаций. Хотя всегда $n_o(ω_1)< n_o(ω_2)$ и $n_e(\omega_1)< n_e(\omega _2)$ (индексы $o$ и $e$ относятся соответственно к обыкновенным и необыкновенным волнам), однако при не слишком малых параметрах анизотропии возможно $n_o(ω_1)⩾n_e(ω_2)$ (отрицательные кристаллы) или $n_е(ω_1)⩾n_o(ω_2)$ (положительные кристаллы). При некотором угле $θ$ между направлением распространения и оптич. осью в отрицательном нелинейном кристалле можно реализовать условие фазового синхронизма, которое в случае генерации 2-й гармоники имеет вид $n_e(ω_2=2ω_1)=n_o(ω_1)$.
В нелинейной среде с квадратичной нелинейностью под действием бигармонич. поля (2) могут реализоваться невырожденные трёхчастотные процессы, в которых возбуждаются новые частоты и происходит усиление волн. Наиболее интенсивную из двух падающих на среду волн с частотой $ω_н$ называют волной накачки. В поле такой волны можно осуществить как параметрич. процесс усиления при высокочастотной накачке $ω_н=ω_1+ω_2$ ($ω_1, ω_2$ – частоты усиливаемых волн), так и параметрич. преобразование частоты $ω_2=ω_н±ω_1$ ($ω_2$ – частота генерируемой волны, $ω_1$ – частота слабой волны, поступающей на вход нелинейной среды). При этом знак «+» соответствует генерации суммарной частоты, знак «–» – генерации разностной частоты. При параметрич. взаимодействии усиливаемую волну часто называют сигнальной волной, а нарождающуюся при этом волну – холостой волной. Как и в случае вырожденного трёхчастотного взаимодействия (удвоения частоты), наиболее эффективный энергообмен между взаимодействующими волнами реализуется при выполнении условий фазового и группового синхронизма. Рисунок 5 иллюстрирует динамику энергообмена при параметрич. взаимодействии. Пространственные биения трёх волн, изображённые на рис. 5, представляют собой периодич. последовательность процессов параметрич. усиления в поле интенсивной высокочастотной волны накачки $ω_н→ω_1+ω_2$ и сложения частот $ω_1+ω_2→ω_н$.
Взаимодействия световых волн в средах с кубической нелинейностью очень разнообразны. В общем случае между частотами $ω_j$ и волновыми векторами $k_j$ волн в такой среде имеют место соотношения:$$\begin{matrix}ω_4→±ω_1±ω_2±ω_3,\\k_4=±k_1±k_2±k_3.\end{matrix}\;\;\;\;\;(9)$$Рассмотренные выше частотные соотношения для таких сред являются частным случаем формулы (9).
Трёх- и четырёхчастотные параметрич. взаимодействия играют фундам. роль в Н. о. Трёхчастотное параметрич. усиление при высокочастотной накачке лежит в основе действия перестраиваемых ПГС: при фиксированной частоте накачки $ω_н$ частоты усиливаемых волн $ω_1$ и $ω_2$ можно перестраивать, изменяя дисперсионные свойства среды. Такие генераторы света могут плавно перестраиваться во всём видимом диапазоне и ближнем ИК-диапазоне. Использование сред с пространственной дисперсией (с зависимостью диэлектрич. проницаемости от волнового вектора) позволяет получать при преобразовании частот световые пучки со сложной поляризационной структурой.
Параметрич. взаимодействия являются источниками неклассич. полей: поля в фоковском состоянии, квадратурно-сжатого и поляризационно-сжатого света, света в перепутанном квантовом состоянии. В таких полях уровень флуктуаций некоторых квантовых параметров меньше, чем для полей в когерентном состоянии, а перепутанные состояния являются сугубо квантовыми (см. Квантовая оптика). Квантовые особенности параметрич. процессов используются при квантовой обработке изображений. Процесс генерации суммарной частоты лежит в основе преобразования изображения из ИК-диапазона в видимый диапазон, в котором фотоприёмники обладают большей чувствительностью. Генерация разностных частот на основе невырожденного трёхчастотного взаимодействия составляет основу одного из методов получения электромагнитных волн в терагерцевом диапазоне частот.
Важным классом нелинейных оптич. эффектов являются процессы вынужденного рассеяния света (ВРС), при которых мощная волна накачки вместе с рассеянной волной создаёт когерентные элементарные возбуждения в среде (оптич. и акустич. фононы, поляритоны, колебат., вращат. и электронные возбуждения, температурные волны и т. д.) на разностной частоте $Ω$ и когерентно рассеивается на них. При этом рассеянная волна со смещённой в меньшую сторону частотой (стоксова компонента) усиливается. Зарождение рассеянной волны обычно происходит за счёт спонтанного рассеяния. Процессы ВРС используются для управления параметрами лазерного излучения: преобразования частоты, длительности импульсов, когерентности. Важные применения находит эффект обращения волнового фронта при ВРС. На использовании вынужденного рассеяния света базируется ряд методов нелинейной спектроскопии.
В средах с кубической нелинейностью большой интерес представляют эффекты самовоздействия световых импульсов и пучков, обусловленные четырёхволновыми взаимодействиями разл. компонент их частотного и углового спектров. Разнообразие механизмов нелинейности показателя преломления и возможность эффективного управления пространств. характеристиками продольных и поперечных взаимодействий (путём варьирования ширины спектра, интенсивности светового поля) позволяют реализовать в такой среде разнообразные нелинейные эффекты.
В среде с вещественным нелинейным показателем преломления световые пучки и световые импульсы испытывают фазовую самомодуляцию, которая за счёт дисперсии и рефракции изменяет их форму. При распространении в кубично-нелинейной среде гармонического светового импульса возникает зависящая от интенсивности добавка к фазе и, следовательно, частотная модуляция. В результате частотный спектр импульса может сильно уширяться. При $n_2> 0$ частота увеличивается от фронта к хвосту импульса. В среде с нормальной дисперсией групповой скорости это приводит к быстрому расплыванию импульса. Если дисперсия аномальна, то высокочастотные компоненты, группирующиеся на хвосте импульса, догоняют низкочастотные, группирующиеся на фронте импульса. Вследствие этого импульс сжимается – возникает самосжатие, или самофокусировка во времени. Для формирования сверхкоротких импульсов часто используются оптич. устройства, имитирующие действие среды с аномальной дисперсией, – т. н. компрессоры. Использование техники усиления импульсов с частотной модуляцией явилось основой для получения мощных предельно коротких световых импульсов.
Аналогичные явления возникают при распространении в среде мощных световых пучков. В среде с $n_2> 0$ (рис. 6) колоколообразное распределение огибающей приводит к фазовой самомодуляции в пространстве. В рассматриваемом случае самофокусирующей среды фазовая скорость $v_ф=c/(n_0+n_2I)$ ($c$ – скорость света) в центре пучка меньше, чем на периферии. Пространственная фазовая самомодуляция усиливает поперечную неоднородность поля, которая, в свою очередь, приводит к увеличению искривления фазового фронта (нелинейная рефракция). В результате самофокусировка носит лавинообразный характер. Однако нелинейная рефракция может сдерживаться дифракцией. Равенство эффектов нелинейной рефракции и дифракции достигается при мощности лазерного гауссового пучка $P_{кр}=(1,22λ)^2c/128n_2$. При $P>P_{кр}$ нелинейная рефракция подавляет дифракцию, пучок продолжает сжиматься. Предел процессу самофокусировки может положить, напр., оптич. пробой среды. В самофокусирующей среде мощные лазерные пучки испытывают т. н. модуляционную неустойчивость, в результате которой они разбиваются на отд. «нити» (филаменты).
Нелинейная среда с $n_2< 0$ обладает самодефокусирующими свойствами: в ней оба эффекта – дифракция и самодефокусировка – приводят к расширению пучка. В трёхчастотных взаимодействиях мощных пучков в квадратично-нелинейной среде может иметь место явление взаимофокусировки.
В случае самосжатия импульса роль эффекта дифракции может выполнять дисперсионное расплывание. При этом в кубично-нелинейной среде возможно формирование солитона оптического – импульса, не изменяющего свою форму при распространении. Это происходит при некоторой критич. плотности энергии импульса, зависящей от $n_2$, длительности импульса и дисперсии групповой скорости.
Если нелинейная среда помещается в резонатор, то нелинейные оптич. процессы могут сопровождаться рядом др. явлений: появлением оптич. гистерезиса, оптической бистабильностью, генерацией разл. двумерных структур и т. д.
Эффективный энергообмен между взаимодействующими волнами в однородных анизотропных кристаллах может происходить только при фазовом синхронизме. Но такой же энергообмен возможен и в кристаллах с пространственной модуляцией линейной или нелинейной восприимчивости. Обычно их называют кристаллами с регулярной доменной структурой. В этих кристаллах фазовую расстройку волновых векторов $(Δk≠0)$ можно компенсировать вектором обратной линейной (или нелинейной) решётки, т. е. реализовать условие квазисинхронизма. При этом волновые взаимодействия называют квазисинхронными. Условие квазисинхронизма позволяет фактически преодолеть недостатки кристаллов, связанные с частотной дисперсией.
Возможности реализации разл. нелинейных взаимодействий существенно расширились с появлением фотонных кристаллов и микроструктурированных световодов. Фотонные кристаллы – это среды с пространственной периодичностью оптич. свойств, сравнимой с длиной световой волны. Микроструктуриров. волокна представляют собой кварцевую или стеклянную микроструктуру с периодич. или апериодич. системой цилиндрич. отверстий, ориентированных вдоль оси волокна. Такие среды дают возможность добиваться эффективной передачи и преобразования излучения сверхкоротких световых импульсов за счёт уменьшения потерь и реализации фазового и группового синхронизма для волноводных мод.
Новые возможности в Н. о. открывает применение метаматериалов, которые создаются из периодически расположенных наноразмерных элементов и могут обладать отрицательными диэлектрич. и магнитными проницаемостями в некотором диапазоне длин волн. Эти особенности могут наглядно проявиться в нелинейных оптич. взаимодействиях, когда частоты взаимодействующих волн лежат в разных областях спектра. В этом случае возможна реализация нелинейного взаимодействия волн, бегущих навстречу друг другу.
Сильные световые поля и нелинейная оптика
Для нелинейной оптики огромное значение имеет генерация пико- и фемтосекундных лазерных импульсов, разработка методов их сжатия. При длительности импульсов $τ_и≈ 1\!0^{–13}–1\!0^{–14}$ с сверхсильные световые поля с $E⩾E_a$ можно получить при энергии импульса 0,1 Дж. С импульсами длительностью $τ_и≈1\!0^{–8}–1\!0^{–9}$ с (лазеры с модулированной добротностью) сверхсильные поля получают только в уникальных установках с энергией в неск. кДж, предназначенных для экспериментов по УТС. При $E⩾E_a$ происходит радикальное изменение структуры вещества; дискретная структура атомных уровней практически исчезает, и оптич. отклик определяется переходами в непрерывном спектре. В действительности это происходит уже при меньших интенсивностях волны. Конденсиров. среда и не слишком разреженный газ ионизуются при интенсивностях $I=I_{проб}⩽I_а$. Эффект связан с лавинным размножением свободных электронов, набирающих энергию в процессе столкновений в поле световой волны. При достижении концентрации электронов ок. $1\!0^{15}$ см–3 возникает лавинный оптич. пробой. Значения $I_{проб}$ определяются, прежде всего, соотношением частоты света $ω$ и резонансной частоты $ω_а$ вещества. Пробой прозрачных кристаллов и стё-кол ($ω>ω_а$, нерезонансный случай) в поле импульсов длительностью $τ_и≈ 1\!0^{–8}$ с происходит при интенсивностях $I_{проб}≈1\!0^{11}–1\!0^{12}$ Вт/см2, при $τ_и≈1\!0^{–14}$ с эта интенсивность увеличивается до значений $I_{проб}≈1\!0^{13}–1\!0^{14}$ Вт/см2.
При интенсивностях $I_Т< I_a$ (в нерезонансном случае $I_т≈(ω/ω_а)^2I_а)$ возможны проявление туннельной ионизации атомов и генерация высоких гармоник нечётного порядка. В благородных газах при $I_т≈1\!0^{14}–1\!0^{15}$ Вт/см 2 наблюдаются гармоники с номерами более ста. Механизм генерации таких гармоник не описывается в рамках теории возмущений и принципиально отличен от обычного многофотонного. При этом появляется возможность получения аттосекундных импульсов.
Если $I⩾I_т≪I_а$, то линейный и нелинейный отклики вещества определяются фактически откликом квазисвободных электронов. В световом поле напряжённостью $E=E_{рез}=mωc/e$ энергия осцилляций электрона становится сравнимой с энергией покоя (здесь $m$ – масса, $e$ – заряд электрона); в этом случае скорость электрона внутри лазерного поля близка к скорости света $c$). Релятивистская интенсивность, характеризующая границу релятивистской Н. о. свободных электронов, равна $I_{рез}=m^2ω^2c^3/4πe^2$. Для частот видимого диапазона $I_{рез}=1\!0^{18}$ Вт/см2. В экспериментах уже достигнута интенсивность $I=2·1\!0^{22}$ Вт/см2. При таких интенсивностях возможно наблюдение нелинейных томсоновского и комптоновского рассеяний. С использованием экстремальных световых полей связывают надежды на реализацию эффективного ускорения светом заряженных частиц (в частности, протонов) и наблюдения нелинейности вакуума, рождения электрон-позитронных пар (при $I∼1\!0^{29}– 1\!0^{30}$ Вт/см2).